【现货速发】细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟
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作者赵斌
出版社清华大学出版社
ISBN9787302476153
出版时间2018-07
装帧平装
开本16开
定价119元
货号25324324
上书时间2024-12-19
商品详情
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前言
当前，我国大气污染形势严峻。细颗粒物（PM2.5）污染是我国面临的严重的大气环境问题，对人体健康、居民的生产生活和区域气候造成了显著影响。PM2.5由复杂的化学组分构成，不同化学组分的理化特征和形成机制差异显著，要对PM2.5进行有效控制，必须科学认识不同化学组分的形成机制，并针对不同组分的特征制定有针对性的控制策略。然而，目前作为科学研究和政策制定核心手段的数值模式，对于PM2.5化学组分的模拟尚存在不少问题，特别是对二次有机气溶胶（SOA）这一重要组分的浓度普遍存在数量级的低估，已成为国际上研究的热点和难点。此外，将数值模式应用于污染控制决策时，又面临着高额计算成本和排放浓度非线性响应特征带来的严峻挑战。针对上述问题，本书旨在探索对PM2.5化学组成，特别是SOA进行数值模拟的有效方法，在此基础上，开发准确、快速、有效的PM2.5组分浓度与前体物排放的非线性响应模型，为PM2.5污染控制决策提供理论与技术支持。在SOA生成和演变中，传统前体物生成SOA的老化过程、一次有机气溶胶的老化过程以及中等挥发性有机物的氧化过程起着关键的作用，而这些过程在传统的数值模型中没有考虑或过于简化。本研究首次基于“二维挥发性区间”模型框架，根据烟雾箱实验数据提出了以上化学过程的参数化方案，将之应用于三维数值模型，从而显著改进了SOA浓度的模拟效果，并模拟出SOA氧化程度的时空分布，这对于回答SOA的形成机制具有重要意义。在此基础上，本研究基于大气化学和统计学响应面理论，开发了拓展的排放浓度响应曲面模型，建立了多区域、多部门、多种污染物排放量与PM2.5组分浓度的非线性快速响应关系，这一成果已应用于我国重点地区PM2.5复合污染控制决策。本书是我指导的博士生赵斌在读期间研究成果的概括和总结。我们所在的清华大学环境学院大气污染与控制研究所（以下简称“大气所”）长期开展大气复合污染形成机制和控制对策研究，此项研究是大气所在大气复合污染数值模拟研究方面取得的成果。为了扩大受众人群，我们在赵斌博士论文的基础上，做了进一步的补充、修改、审校，完成了本书，希冀本书能为我国大气污染防治领域的科研人员、管理人员和学生提供参考。本研究是大气所与美国田纳西大学的 Fu教授，美国卡耐基梅隆大学的Neil M. Donahue教授，国际系统分析研究所的Markus Amann博士、Zbigniew Klimont博士、Janusz Cofala博士，以及美国环保署的Carey Jang博士合作完成的，衷心感谢他们热情的支持和帮助。大气所的许嘉钰高工，北京大学黄晓锋教授，日本京都大学的Yuzuru Matsuoka教授，以及美国北卡罗来纳州立大学的Yang Zhang教授提供了重要的学术指导或实验数据，大气所的其他老师和同学在研究过程中给予了大量的帮助，在此一并表示感谢。本研究承蒙国家环保公益性项目、国家自然科学基金创新群体项目、“中科院灰霾专项”以及丰田汽车公司等资助，特此致谢。大气复合污染数值模拟研究是目前环境科学研究的重点和难点，涉及众多复杂的问题，受研究条件和作者水平限制，书中难免存在诸多不足之处，恳请广大读者和同行专家指正。
郝吉明王书肖〖〗清华大学环境学院〖〗2016年7月
导语摘要
细颗粒物（PM2.5）污染是我国目前面临的*严重的大气环境问题，对人体健康、居民的生产生活和区域气候造成了显著影响。PM2.5由复杂的化学组分构成，需根据不同组分的理化特征和形成机制制定科学有效的控制策略。本书旨在探索对PM2.5化学组成，特别是二次有机气溶胶（SOA）进行数值模拟的有效方法，在此基础上，开发准确、快速、有效的PM2.5及其组分浓度与前体物排放的非线性响应模型，为PM2.5污染控制决策提供理论与技术支持。
商品简介
细颗粒物（PM2.5）污染是我国目前面临的*严重的大气环境问题，对人体健康、居民的生产生活和区域气候造成了显著影响。PM2.5由复杂的化学组分构成，需根据不同组分的理化特征和形成机制制定科学有效的控制策略。本书旨在探索对PM2.5化学组成，特别是二次有机气溶胶（SOA）进行数值模拟的有效方法，在此基础上，开发准确、快速、有效的PM2.5及其组分浓度与前体物排放的非线性响应模型，为PM2.5污染控制决策提供理论与技术支持。
目录目录细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟
目录
第1章引言
1.1研究背景
1.2细颗粒物化学组成的数值模拟
1.2.1细颗粒物化学组成模拟概述
1.2.2OA的传统模拟方法
1.2.3OA老化过程和中等挥发性有机物氧化过程的数值
模拟
1.3细颗粒物与大气污染排放的快速响应关系
1.3.1敏感性分析
1.3.2数学统计方法
1.3.3响应表面模型
1.4研究目的、意义和内容
1.4.1研究目的和意义
1.4.2研究内容与技术路线
第2章二次有机气溶胶生成实验的数值模拟
2.1二维挥发性区间模型
2.2传统前体物生成SOA的老化实验的数值模拟
2.2.1SOA老化实验
2.2.2模型设置
2.2.3甲苯SOA老化实验模拟结果
2.2.4α蒎烯SOA老化实验模拟结果
2.2.5主要影响因素的敏感性分析
2.2.6用于三维数值模拟的参数化方案
2.3稀释烟气氧化实验的数值模拟
2.3.1稀释烟气氧化实验
2.3.2模型设置
2.3.3稀释烟气氧化实验模拟结果
2.3.4用于三维数值模拟的参数化方案
2.4本章小结
第3章大气环境中有机气溶胶的数值模拟
3.1CMAQ/2DVBS空气质量模拟系统
3.1.1CMAQ/2DVBS模型开发
3.1.2我国2010年排放清单的建立
3.1.3模拟系统的设置
3.2模型系统的校验
3.2.1模拟结果与HRToFAMS观测数据的对比
3.2.2模拟结果与长期连续观测数据的对比
3.3OA老化过程和IVOC氧化过程的影响分析
3.3.1OA浓度和O∶C值
3.3.2各污染物类别的贡献
3.4主要影响因素的敏感性分析
3.4.1敏感性情景的设计
3.4.2敏感性分析结果与讨论
3.5本章小结
第4章PM2.5及其组分与污染物排放的非线性响应关系
4.1扩展的响应表面模型开发
4.1.1建模思路
4.1.2模型构建
4.1.3模型局限性
4.2长三角地区ERSM的构建
4.2.1长三角地区细颗粒物污染模拟与校验
4.2.2控制变量选取和控制情景设计
4.3长三角地区ERSM的可靠性校验
4.3.1外部验证
4.3.2等值线验证
4.4长三角地区PM2.5及其组分的非线性源解析非线性源解析
4.4.1PM2.5的非线性源解析
4.4.2二次无机气溶胶的非线性源解析
4.4.3OA的非线性源解析
4.5PM2.5污染控制情景分析
4.5.1污染物排放情景预测
4.5.2污染物排放情景对PM2.5的影响评估
4.5.3PM2.5浓度达标情景分析
4.6本章小结
第5章结论与建议
5.1结论
5.2建议
参考文献附录A气象参数模拟结果的校验附录BO3模拟结果的校验附录CPM2.5浓度日内变化的校验附录DERSM建模过程中两个假设的合理性论证索引与本文有关的学术论文与研究成果致谢
内容摘要
细颗粒物（PM2.5）污染是我国目前面临的*严重的大气环境问题，对人体健康、居民的生产生活和区域气候造成了显著影响。PM2.5由复杂的化学组分构成，需根据不同组分的理化特征和形成机制制定科学有效的控制策略。本书旨在探索对PM2.5化学组成，特别是二次有机气溶胶（SOA）进行数值模拟的有效方法，在此基础上，开发准确、快速、有效的PM2.5及其组分浓度与前体物排放的非线性响应模型，为PM2.5污染控制决策提供理论与技术支持。
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精彩内容
第1章 引言细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟第1章引言〖1〗1.1研究背景我国东部是全球大气细颗粒物细颗粒物（fine particle, PM2.5）浓度的地区之一。根据卫星反演的结果，我国东部地区2001—2010年间平均PM2.5浓度达50μg/m3以上，部分地区可达100μg/m3或更高。2013年，在我国按照《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）开展监测的74个重点城市中，PM2.5年均浓度范围为26~160μg/m3，平均浓度达72μg/m3，其中仅海口、舟山和拉萨三个城市达到年均浓度35μg/m3的标准限值（http://jcs.mep.gov.cn/hjzl/zkgb/2013zkgb/201406/t20140605_276521.htm）。严重的细颗粒物污染导致中国东部地区20世纪60年代以来能见度持续下降\[2\]，特别是近年来，灰霾天气频繁出现，给人们的生产生活带来了严重影响。PM2.5对人体健康影响显著，研究表明，中国2010年有多达123.4万人因PM2.5超标的空气污染(本文简称为PM2.5污染)导致各种并发症，从而造成过早死亡\[3，4\]。PM2.5还是全球气候变化的重要诱因\[5\]。针对严峻的PM2.5污染形势，中国政府先后出台了一系列的大气污染控制政策。国务院在2013年9月公布《大气污染控制行动计划》（简称“国十条”）中规定，截止到2017年，全国地级及以上城市可吸入颗粒物可吸入颗粒物（inhalable particle, PM10）浓度应相对于2012年下降10%以上；京津冀、长三角长三角、珠三角等重点区域的PM2.5浓度分别比2012年下降25%、20%、15%左右，其中北京市PM2.5年均浓度应达到60μg/m3左右\[6\]。该行动计划从总体目标、具体政策到保障措施的严格程度，都是前所未有的。可见，制定有效的PM2.5控制策略，已成为国家的重大战略需求。PM2.5由复杂的化学组分化学组分构成，主要的组分包括有机物（organic matter，OM）、元素碳元素碳（elemental carbon，EC）、无机离子（硫酸盐、硝酸盐、铵盐和其他离子）、土壤尘（Al、Si、Ca、Fe、Ti等地壳元素的化合物）、微量元素和其他组分\[79\]。Yang等人\[7\]归纳了我国部分监测站点的PM2.5浓度及其化学组成化学组成，如图1.1所示。从图中可以看出，对于多数站点，硫酸盐硝酸盐
铵盐硫酸盐硝酸盐铵盐（sulfatenitrateammonium，SNA）和OM是重要的化学物种，其次是土壤尘和EC。不同化学组分具有不同的物理化学性质，包括粒径分布、光学特性、吸湿性、反应活性、生命周期等\[5,10,11\]。各组分的生成机制也有显著差异。一般认为，一次PM2.5（包括OM中的一次组分、EC、土壤尘和其他一次组分）直接来源于污染源排放，在大气中仅经历了水平和垂直传输扩散作用、干湿沉降、气溶胶生长和碰并等物理过程，未发生明显的化学反应。而二次PM2.5（包括OM中的二次组分、SNA等）是一次污染物从排放源释放到大气后，经过传输扩散作用、气相化学转化作用、云雾液相过程、气溶胶生长平衡及碰并过程，以及干湿沉降等物理化学过程的共同作用而生成的，如图1.2所示\[1012\]。在二次PM2.5中，有机组分有机组分和无机组分的主要前体物和形成机制也有显著差异\[10，11\]。只有在科学认识不同化学组分形成机制的基础上，针对不同组分的特征制定针对性的控制策略，才能有效地解决PM2.5污染问题。图1.2PM2.5主要化学组分形成过程示意图\[12\]空气质量模式可以重现大气物理化学过程，建立污染物减排与环境效果间的关系，是大气污染物控制决策的核心工具\[13\]。空气质量模式被广泛地应用于PM2.5及其化学组成的数值模拟数值模拟，根据模拟结果，可分析典型污染过程的成因\[1416\]，解析各污染源对PM2.5浓度的贡献\[1719\]，评估污染控制措施的环境效果等\[2022\]。然而，由于科学认识或模拟方法的局限，空气质量模式的化学机制仍存在不完善之处\[2326\]，从而影响了对PM2.5来源的科学解析和对控制措施效果的准确评估。因此，对PM2.5的化学组成进行准确模拟具有重要意义。除模拟系统的准确性外，高昂的计算成本是将模式应用于PM2.5控制决策的又一阻碍。随着模式的更新换代，模拟系统的复杂性显著提高，导致计算成本的膨胀；而控制决策需要对不同区域、不同部门、不同污染物的大量减排情景进行评估比较，传统的逐一评估方法往往面临效率低下的困境。解决这一问题的根本，在于建立PM2.5及其组分浓度与污染物排放之间的快速响应模型。该响应模型需满足三方面的要求，即准确、快速、有效。首先要求该响应模型误差小，能够准确地刻画排放浓度响应的非线性特征；其次要求对于给定的减排情景，能够快速评估其对PM2.5浓度的影响，克服复杂模型计算的高额时间成本；再次，对于涉及不同区域、不同部门、不同污染物、不同减排幅度的众多控制情景，应均能有效地评估其环境效果。综上所述，改进PM2.5化学组成模拟技术，并在此基础上开发准确、快速、有效的排放浓度响应关系建立方法，对于科学认识PM2.5的形成机制，制定经济有效的污染控制措施，都具有重要意义。1.2细颗粒物化学组成的数值模拟〖*1〗1.2.1细颗粒物化学组成模拟概述空气质量模式自20世纪60年代起步以来，经过了三代模式的演变\[12，13\]，对于PM2.5及其化学组成的模拟方法也相应发生了显著变化。代模式是以高斯模式为基础衍生出来的一系列空气质量模式，如ISC（Industrial Source Complex）、EKMA（Empirical Kinetics Modeling Approach）、CALPUFF（http://www.src.com/calpuff/calpuff1.htm）等，其主要特征是结构简单，没有或仅有简单的化学反应模块\[13\]。第二代模式中，化学反应模块得到了显著的改进，但一般是为模拟光化学污染或酸沉降等“单一污染问题”而开发的，缺少各大气污染过程之间的耦合\[12\]。第二代模式的代表有UAM（Urban Airshed Model）、RADM（Regional Acid Deposition Model）、ROM（Regional Oxidant Model）和EMEP（European Monitoring and Evaluation Program）等。可以看出，代和第二代模型缺乏详细的PM2.5化学生成机制，因此难以对PM2.5的化学组成进行模拟，或只能进行粗略的模拟。第三代空气质量模式以“一个大气”为核心思想，将多种污染物的全部化学过程囊括在统一的模型框架内，使得模式可以同时模拟光化学过程、二次颗粒物生成、酸沉降、重金属污染等多种污染现象。目前常用的第三代模式包括CMAQ（Community Multiscale Air Quality Model）、WRF/Chem（Weather Research and Forecasting Model Coupled with Chemistry）、CAMx（Comprehensive Air quality Model with Extensions）和GEOSChem（Goddard Earth Observing SystemChemistry）等。目前，空气质量模型空气质量模型的进一步开发和改进异常活跃，主要的开发和改进方向包括模式化学机制的不断完善\[26，27\]，污染物的在线排放\[14,28\]，气象化学的双向耦合\[29，30\]等。此外，将空气质量模式耦合进包括了大气、陆地、水体、生物等多个圈层的地球系统模式中\[31\]，也是重要的研究方向。对PM2.5的化学组成进行系统的模拟是伴随着第三代空气质量模式的开发而展开的。目前这方面的模拟研究非常多，不可能逐一进行总结。本节针对目前广泛应用的空气质量模式，选取近期（2007年及以后）模拟时段较长（针对国外的研究2个月以上，针对中国的研究1个月以上）的研究进行总结，且主要选择同时对多种化学组分进行模拟和校验的研究，从而归纳目前模式对PM2.5化学组成的总体模拟效果及存在的问题。而对于一些特殊污染过程（如沙尘过程、生物质燃烧过程等）的模拟研究，则未列入本节总结的范围。表11总结了近期代表性的PM2.5化学组成模拟研究，这些研究大都将NO-3、SO2-4、NH 4、EC、有机碳有机碳（organic carbon，OC）或OM等主要PM2.5化学组分的模拟结果与观测数据进行了比对。CMAQ是这些研究中应用多的模型，其次是CAMx（或PMCAMx）和WRF/Chem；针对美国区域的研究多，但也有多项研究针对中国及其重点地区。〖=G〗表11近期PM2.5化学组成模拟研究总结〖=G1〗文献〖〗模型〖〗污染物〖〗模拟时段〖〗模拟区域Karydis等\[44\]〖〗PMCAMx〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TCa〖〗2001年7月、10月，2002年1月、4月〖〗美国东部Appel等\[43\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2001年全年〖〗美国东部Chen等\[45\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2004年8—11月〖〗美国西北部〖=XB〗文献〖〗模型〖〗污染物〖〗模拟时段〖〗模拟区域Wu等\[38\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2002年全年〖〗美国北卡罗来纳州Matsui等\[39\]〖〗CMAQ和WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、POCb、SOCc〖〗2006年8—9月〖〗北京及周边Marmur等\[40\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2000年和2001年全年〖〗美国东南部Zhang等\[46\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2001年全年〖〗美国大陆Appel等\[32\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、TC〖〗2006年1月、8月〖〗美国东部Foley等\[41\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2006年1月、8月〖〗美国东部Kwok等\[33\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2004年1月、4月、7月、10月〖〗珠江三角洲Liu等\[34\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OM〖〗2002年1月、6—8月〖〗美国北卡罗来纳州Wang等\[35\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2005年全年〖〗中国Tuccella等\[36\]〖〗WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OM〖〗2007年全年〖〗欧洲Wang等\[49\]〖〗GEOSChem〖〗NO-3、SO2-4、NH 4〖〗2006年全年〖〗中国Zhang等\[42\]〖〗CMAQ和CAMx〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2002年1月、7月〖〗美国东南部Gao等\[37\]〖〗WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2007年11月—2008年12月〖〗东亚Zhang等\[47\]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2000—2006年〖〗美国东部Yahya等\[48\]〖〗WRF/ChemMADRID〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2009—2011年共3个春夏季（5—9月）和3个冬季（12月—次年2月）〖〗美国东南部a. TC，total carbon，总碳总碳，相当于EC OC； b. POC，primary organic carbon，一次有机碳； c. SOC，secondary organic carbon，二次有机碳。〖=X〗不同研究的模拟结果既存在明显的差异，又有一定的相似性。多数模型可以总体上模拟出PM2.5浓度的时空变化趋势，从年均浓度（或代表性月份的平均浓度）来看，模拟结果或有所低估\[3237\]，或基本吻合\[3842\]，或有所高估\[4348\]，这三类情况在数量上不相上下。从季节分布上看，各模型也有一定的差异，但一个普遍的规律是，模型在冬季往
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