镍基/碳复合物的制备及其电催化性能研究

研究背景及意义

1.1

  随着经济和社会的迅猛发展，人类对能源的需求量与日俱增。传统化石燃料（天然气、煤炭和石油）是目前普遍使用的能源，其储量有限且不可再生，其生产及使用过程中产生的排放物也会对环境造成一定的危害（如臭氧层被破坏、植被覆盖率降低、形成酸雨等）。因此，人类需要加速推进全球能源转型，开发绿色、可持续新能源。

  作为能源转换装置之一的燃料电池，可将燃料中的化学能跳过热机转换步骤直接转换为电能。其不受卡诺循环能量转换效率的限制，因此具有能量利用率较高、有害污染物排放量少、可选用的燃料丰富多样等优点。大力发展燃料电池技术，建立以燃料电池为主的发电体系，并将其广泛地应用在生活中，可以推动全球能源变革，建立可持续发展的绿色能源消费模式，这也是人类应对经济发展带来的能源危机和环境问题的有效方法之一。

1.2燃料电池通

  过电化学反应，燃料电池可以直接将化学能(存储于燃料和氧化剂中）转变成电能。从理论层面来讲，若燃料电池中的燃料和氧化剂可以得到不间断的供给，那么它便可以持续对外提供电能。燃料电池有以下特点：

（1）燃料电池不受卡诺循环的限制，能量转换效率可高达80%

（理论上），然而受各种条件限制，在实际应用中，燃料电池的能量转换效率一般为40%～60%。

(2）燃料电池具有环境友好性。与火力发电相比，燃料电池运行时属于静置发电，没有机械的转动，几乎不存在噪声污染；对于以醇类为燃料的燃料电池而言，水(H2O）和二氧化碳（CO2）是其最终产物，其中CO2的排放量仅为内燃机的60%；氢氧燃料电池的最终产

物是H，O，几乎没有含N、含S氧化物及粉尘等的排放。

（3）燃料电池可选择的燃料范围广。燃料电池中的燃料可以选用能发生电化学氧化反应的物质，如氢气（H2）、CH3OH、乙醇（CH2CH2OH）、CO（NH2）2和甲酸（HCOOH）等；氧化剂可以选用能够发生电化学还原反应的物质，如空气、氧气（O2）和双氧水

（H2O2）等。

本书通过浸渍法和水热法将氯化镍或氢氧化镍负载于聚苯胺-聚乙烯醇(PPH)或聚3，4-乙烯二氧噻吩-聚乙烯醇(PPSH)导电高分子水凝胶(含N或S原子)载体上，形成NiCl2@PPH、Ni(OH)2@PPH和NiCl2@PPSH等前驱体，在氮气气氛下不同温度热解后制备了镍纳米晶、镍纳米晶/氧化镍均匀分布在N或S掺杂的碳基质上的复合物，即Ni/N-C、Ni/NiO-N-C和Ni/S-C复合物；之后通过对复合物进行了一系列结构表征，包括碳复合物的制备及其电催化性能研究，将复合物作为MOR和UOR的电催化剂，经过一系列电化学测试(循环伏安法CV、计时电流法CA和交流阻抗测试EIS)，研究了它们的电催化性能。