12月, 乐队推出第二曲“Purpls Haze”,由Jimi创作并打入排行榜第三名,随着新歌的不断创作和录制,唱片《Are You Experienced》于1967年5月推出,并位居英国唱片排行榜第二名,仅居于Beatles的《Sergeant Pepper》之后,仅赁这张唱片,The Jimi Hendrix Experience成为英国摇滚乐坛的传奇,但此时Jimi并不为其国人所识。
1967年夏天,乐队应邀去加利福尼亚的Monterey流行音乐节演出,这庞大的露天音乐会是“旧金山爱之夏”的音乐象征,许多英美的一流摇滚乐队来此演出,Jimi在这次演出中将一把吉它玩尽了花样,或高举过头顶,或置于双腿间,或在背后弹拨,甚至用牙齿来抚动琴弦,在结束时Jimi将引燃液浇在心爱的吉他上点燃,作为对信仰的一种祭奠,然后把它摔得粉碎,将燃烧的碎片抛向观众席,而插头此时仍没有拨掉,Jimi这一举动无疑使人群为之疯狂,而 Jimi亦奠定了他在美国摇滚乐坛上的巨星地位。音乐节过后,他又马不停蹄地推出单曲《Purple Haze》和大碟《Are You Experienced》在美国销量超过一百万张,随后的《Axis:Bold As Love》于1967年12月推出, 这张唱片更具实验性,尽管打入美国榜TOP20,商业上却没有第一张唱片成功,在此期间,Jimi于英美各地巡回演出,推销他的两张唱片,几乎每场演唱会门票一售而空。
1969年来Jimi的创作更接近他的种族与音乐之源,而远离使他成名的Acld Rock,其风格的改变体现于纯黑人乐队Gypsys的组建。由Jimi的军营的老友Billy Cox任贝斯手,R&B巨星Buddy Miles任鼓手,于1970年元旦之夜这支三人乐队在纽约Fillmore East Theater演出,并于同年4月推出这场演出的录音唱片《Band Of Gypsys》。
同年Jimi和“The Cry Of Love”乐队同游欧洲,并与之灌制了他最后一张唱片。欧洲之旅途中,Jimi于伦敦暂停。Jimi服食迷幻药是尽人皆知的,而药物所致的迷幻状态曾诱发 JIMI创作许多歌的灵感。1970年9月17日晚他却意外药过量,次晨他的女友发现他昏睡不醒,救护车到来时他已窒息而死,Jimi当时才27岁,而在前一天晚上他还在创作一首新歌,歌名叫“The Story Lf Life”。
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