锑的环境地球化学过程
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作者吕辉
出版社科学出版社
ISBN9787030785336
出版时间2024-06
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定价299元
货号1203310571
上书时间2024-10-02
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第1章 绪论1
1.1 锑及其化合物概述1
1.1.1 锑的基本性质1
1.1.2 锑及其化合物的应用1
1.1.3 主要含锑矿物2
1.2 含锑矿物的淋溶释放2
1.2.1 矿物溶解的理论基础2
1.2.2 含锑矿物及产品中锑的溶出6
1.2.3 矿物溶解分析技术7
1.3 锑的吸附特征8
1.3.1 黏土矿物对锑的吸附8
1.3.2 铁锰氧化物对锑的吸附9
1.3.3 有机质对锑的吸附9
1.3.4 土壤和沉积物对锑的吸附10
1.4 锑的氧化还原11
1.4.1 锑的氧化还原电位11
1.4.2 锑的氧化还原研究进展12
1.4.3 铁系化合物对污染物的催化氧化14
1.4.4 锰氧化物的吸附氧化特性20
参考文献23
第1篇 含锑矿物淋溶释放动力学过程和机理
第2章 硫化锑的溶解动力学和机理35
2.1 研究方法35
2.1.1 光照作用下Sb2S3的溶解实验35
2.1.2 天然有机质存在下Sb2S3的溶解实验35
2.1.3 Sb2S3的表征及数据分析36
2.2 光照作用下Sb2S3的溶解动力学和机理36
2.2.1 光照对Sb2S3溶解的影响36
2.2.2 总锑的释放及Sb(III)的氧化38
2.2.3 硫化物的氧化及硫代锑酸盐的生成对硫化锑溶解的影响42
2.2.4 Sb2S3光催化氧化溶解的机理43
2.3 有机质作用下Sb2S3的溶解动力学和机理45
2.3.1 不同pH下天然有机质对Sb2S3溶解速率的影响45
2.3.2 天然有机质浓度对Sb2S3溶解速率的影响48
2.3.3 不同条件对Sb释放比例的影响48
2.3.4 溶解速率与解离常数及稳定常数的关系49
2.4 光照作用下溶解性有机质对Sb2S3溶解动力学的影响50
2.4.1 不同pH下天然有机质对Sb2S3溶解速率的影响50
2.4.2 天然有机质浓度对Sb2S3溶解速率的影响53
2.4.3 不同条件对Sb释放比例的影响54
2.4.4 溶解速率与解离常数及稳定常数的关系56
参考文献57
第3章 氧化锑的溶解动力学和机理60
3.1 研究方法60
3.1.1 光照作用下Sb2O3的溶解实验60
3.1.2 天然有机质存在下Sb2O3的溶解实验60
3.1.3 Sb2O3的表征61
3.1.4 Sb(III)、Sb(V)和总锑的分析62
3.1.5 OH的测定62
3.1.6 H2O2的测定62
3.1.7 数据分析62
3.2 光照作用下Sb2O3的溶解动力学和机理63
3.2.1 Sb2O3在太阳光下的溶解63
3.2.2 不同波长的光对Sb2O3溶解的影响63
3.2.3 Sb2O3在模拟太阳光下的氧化溶解机制64
3.3 有机质作用下Sb2O3的溶解动力学和机理69
3.3.1 小分子天然有机质的性质69
3.3.2 不同pH下天然有机质对Sb2O3溶解速率的影响71
3.3.3 天然有机质浓度对Sb2O3溶解速率的影响75
3.3.4 不同条件对Sb释放比例的影响76
3.3.5 溶解速率与解离常数及稳定常数的关系76
3.4 光照作用下溶解性有机质对Sb2O3溶解动力学的影响78
3.4.1 不同pH下天然有机质对Sb2O3溶解速率的影响78
3.4.2 天然有机质浓度对Sb2O3溶解速率的影响81
3.4.3 不同条件对Sb释放比例的影响81
3.4.4 溶解速率与解离常数及稳定常数的关系84
参考文献85
第4章 天然含锑矿物的溶解释放特征87
4.1 研究方法87
4.1.1 样品的采集与预处理87
4.1.2 样品的消解87
4.1.3 淋滤实验方法88
4.1.4 矿物样品的表征88
4.1.5 淋溶释放速率的计算88
4.2 酸性条件下天然含锑矿物的淋滤特征89
4.2.1 天然含锑矿物的表征89
4.2.2 不同来源含锑矿物的淋滤特征90
4.2.3 淋滤表面的变化94
4.3 三类典型含锑矿物中Sb和As在不同pH下的释放特征96
4.3.1 硫化锑矿物96
4.3.2 复合锑矿物97
4.3.3 多金属矿物98
4.3.4 三类矿物中Sb和As的释放比例99
参考文献99
第5章 刹车片中锑的溶解释放特征101
5.1 研究方法102
5.1.1 样品的采集与预处理102
5.1.2 样品的消解102
5.1.3 淋滤实验方法102
5.1.4 刹车片样品的表征103
5.1.5 总锑分析103
5.1.6 刹车片中金属成分分析103
5.2 刹车片淋滤实验结果104
5.3 初始pH和温度对锑释放的影响105
5.4 溶解性有机质对Sb释放的影响106
5.5 锑释放产生的潜在环境风险分析108
参考文献108
第2篇 典型矿物对锑的吸附过程和机理
第6章 Sb(III)和Sb(V)在高岭土、膨润土和针铁矿表面的吸附特征111
6.1 矿物性质与实验方法111
6.1.1 矿物性质111
6.1.2 实验方法111
6.2 Sb(III)在三种矿物表面的吸附动力学111
6.3 Sb(III)在三种矿物表面的吸附等温线113
6.3.1 高岭土113
6.3.2 膨润土114
6.3.3 针铁矿115
6.3.4 吸附性能比较116
6.4 Sb(V)在三种矿物表面的吸附动力学117
6.5 Sb(V)在三种矿物表面的吸附等温线119
6.5.1 高岭土119
6.5.2 膨润土120
6.5.3 针铁矿121
6.5.4 吸附性能比较122
6.6 Sb(III)和Sb(V)在三种矿物表面吸附性能的比较123
6.6.1 高岭土123
6.6.2 膨润土123
6.6.3 针铁矿124
6.7 pH对Sb(III)和Sb(V)在三种矿物表面吸附性能的影响125
6.7.1 对Sb(III)吸附的影响125
6.7.2 对Sb(V)吸附的影响128
6.8 胡敏酸对Sb(III)和Sb(V)在三种矿物表面吸附性能的影响131
6.8.1 对Sb(III)吸附的影响133
6.8.2 对Sb(V)吸附的影响134
6.9 竞争性离子对Sb(III)和Sb(V)在三种矿物表面吸附性能的影响135
6.9.1 高岭土136
6.9.2 膨润土136
6.9.3 针铁矿138
6.10 Sb(III)和Sb(V)在三种矿物表面吸附的热力学参数139
6.10.1 高岭土139
6.10.2 膨润土142
6.10.3 针铁矿145
参考文献147
第7章 合成氧化物对Sb(III)和Sb(V)的吸附特征153
7.1 氧化钛对无机锑的等温吸附153
7.1.1 矿物合成与实验方法153
7.1.2 对无机锑的吸附动力学153
7.1.3 对无机锑的吸附等温线154
7.1.4 溶解性有机质对无机锑吸附的影响155
7.2 铁氧化物对Sb(III)和Sb(V)的吸附行为及机理分析157
7.2.1 铁氧化物的制备与实验方法157
7.2.2 对Sb(V)的吸附动力学158
7.2.3 对Sb(III)的吸附动力学159
7.2.4 对Sb(III)和Sb(V)的吸附动力学及热力学参数160
7.2.5 对Sb(V)的吸附等温线163
7.2.6 对Sb(V)的表面吸附位点密度166
7.2.7 对Sb(III)的吸附等温线169
参考文献171
第8章 混凝法对Sb(V)和Sb(III)的去除效果与机理173
8.1 混凝实验过程及方法173
8.1.1 混凝法实验过程173
8.1.2 不同实验条件对混凝法去除锑的影响174
8.1.3 纯无定形铁和载锑无定形铁的合成174
8.2 pH对Sb(V)和Sb(III)去除的影响174
8.2.1 三氯化铁对Sb(V)和Sb(III)的去除174
8.2.2 硫酸铝对Sb(V)和Sb(III)的去除176
8.3 锑初始浓度与铁剂量对Sb(V)和Sb(III)去除的影响176
8.3.1 Sb(V)初始浓度与铁剂量对Sb(V)去除的影响176
8.3.2 Sb(III)初始浓度与铁剂量对Sb(III)去除的影响178
8.4 干扰离子对Sb(V)和Sb(III)去除的影响179
8.4.1 碳酸氢根的影响179
8.4.2 硫酸根的影响179
8.4.3 硅酸根的影响180
8.4.4 磷酸根的影响181
8.4.5 腐殖酸的影响182
8.4.6 复合干扰离子的影响183
8.5 铁-混凝法去除Sb(V)和Sb(III)的影响因素与机理184
8.5.1 干扰离子对Sb(V)去除的影响184
8.5.2 干扰离子对Sb(III)去除的影响185
8.5.3 铁-混凝法去除Sb(III)和Sb(V)的机理185
参考文献188
第3篇 铁锰介导的锑氧化动力学过程和机理
第9章 Fe(II)与Sb(III)共氧化的影响和机理191
9.1 Fe(II)与Sb(III)的共氧化过程191
9.2 草酸对Sb(III)-Fe(II)共氧化的影响193
9.3 EDTA对Sb(III)-Fe(II)共氧化的影响195
9.4 富里酸对Sb(III)-Fe(II)共氧化的影响196
9.5 Fe(II)与Sb(III)共氧化机理198
参考文献198
第10章 无机Fe(III)对Sb(III)的光氧化过程和机理199
10.1 不同pH下Sb(III)在Fe(III)溶液中的光氧化过程199
10.2 酸性条件下Sb(III)的光氧化机理200
10.3 弱酸和中性条件下Sb(III)的光氧化机理202
10.4 碱性条件下Sb(III)的光氧化机理204
10.5 不同形态无机Fe(III)对Sb(III)的光氧化机理207
参考文献210
第11章 有机Fe(III)对Sb(III)的光氧化过程和机理212
11.1 Sb(III)在Fe(III)-草酸溶液中的光氧化过程212
11.2 Fe(III)-草酸光照体系中活性物种对Sb(III)氧化的影响213
11.3 Fe(III)-草酸光照体系中活性物种的生成机理218
11.4 Fe(III)-草酸光解体系中Fe(II)、H2O2和Sb(III)的动力学模拟220
11.4.1 FeIII(C2O4)33-和FeIII(C2O4)2-光解速率的计算220
11.4.2 ACUCHEM软件的模拟结果221
11.5 Fe(III)-柠檬酸/Fe(III)-富里酸光照体系中Sb(III)的光氧化机理222
参考文献224
第12章 水铁矿悬浮液中Sb(III)的光氧化过程和机理及移动性226
12.1 Sb(III)在水铁矿表面的吸附和光氧化过程226
12.2 pH对Sb(III)光氧化的影响227
12.3 溶解性有机质对Sb(III)光氧化的影响228
12.4 共存离子对Sb(III)光氧化的影响229
12.5 光照条件下水铁矿悬浮液中锑的移动性230
12.6 水铁矿悬浮液中Sb(III)的光氧化机理和移动性231
参考文献232
第13章 纤铁矿悬浮液中Sb(III)的光氧化过程和机理233
13.1 Sb(III)在纤铁矿悬浮液中的光氧化过程233
13.2 pH对Sb(III)光氧化的影响234
13.3 Fe(II)的生成及影响235
13.4 纤铁矿悬浮液中Sb(III)的光氧化机理236
参考文献239
第14章 黄铁矿对Sb(III)的氧化过程和机理241
14.1 研究方法241
14.1.1 黄铁矿的预处理241
14.1.2 Sb(III)的氧化动力学实验241
14.1.3 循环伏安法242
14.1.4 Sb(III)和Sb(V)的分析测定242
14.1.5 Fe(II)aq的测定243
14.1.6 H2O2的测定243
14.1.7 电子自旋共振分析243
14.1.8 动力学拟合243
14.1.9 数据分析244
14.2 纯黄铁矿对Sb(III)的氧化过程244
14.2.1 Sb(III)在黄铁矿悬浮液中的氧化244
14.2.2 无氧条件下黄铁矿悬浮液中Sb(III)的氧化249
14.2.3 光照条件下黄铁矿悬浮液中Sb(III)的氧化249
14.2.4 Sb(III)在黄铁矿悬浮液中的氧化机理250
14.3 水溶液中黄铁矿的表面氧化对其Sb(III)氧化活性的影响及机理251
14.3.1 对黄铁矿表面特性的影响251
14.3.2 黄铁矿的Sb(III)氧化活性比较255
14.3.3 对黄铁矿生成ROS的影响257
14.3.4 黄铁矿生成H2O2、.OH和O-2的分析258
14.3.5 对黄铁矿溶出Fe(II)aq能力的影响260
14.3.6 对黄铁矿表面还原O2的能力的影响261
14.3.7 对黄铁矿氧化Sb(III)活性的抑制机理263
14.4 空气中黄铁矿的表面氧化对其Sb(III)氧化活性的影响及机理264
14.4.1 对黄铁矿表面特性的影响264
14.4.2 Fe(II)aq氧化生成.OH和H2O2的分析266
14.4.3 黄铁矿的Sb(III)氧化活性比较269
14.4.4 氧化程度对黄铁矿反应活性的影响272
14.4.5 对共存组分形态转化的影响及环境意义274
14.4.6 空气氧化产物对黄铁矿反应活性的影响机制276
参考文献276
第15章 锰氧化物对锑的氧化过程和机理281
15.1 β-MnO2、γ-MnOOH对Sb(III)与Sb(V)的吸附热力学281
15.1.1 不同pH下Sb(III)与Sb(V)的吸附等温线281
15.1.2 离子强度对β-MnO2、γ-MnOOH吸附Sb(V)的影响283
15.2 Sb(III)在β-MnO2、γ-MnOOH表面的吸附氧化动力学285
15.2.1 锰氧化物初始浓度对反应的影响286
15.2.2 pH对锰氧化物与Sb(III)反应的影响287
15.2.3 温度对锰氧化物与Sb(III)反应的影响289
15.2.4 外源Mn2+对锰氧化物与Sb(III)反应的影响290
15.3 β-MnO2、γ-MnOOH与锑反应的光谱学291
参考文献293
第16章 天然水中活性组分对Sb(III)光氧化的影响295
16.1 天然水中颗粒物和水胶体对Sb(III)氧化的影响295
16.1.1 颗粒物与水胶体的分离与收集295
16.1.2 颗粒物与水胶体的物理化学性质295
16.1.3 不同水样组分对Sb(III)分布的影响298
16.1.4 Sb(III)初始浓度对其氧化的影响299
16.1.5 颗粒物与水胶体对Sb(III)氧化的影响301
16.1.6 天然水中自由基对Sb(III)氧化的影响304
16.2 铁和溶解性有机质的络合物对Sb(III)光氧化的影响308
16.2.1 Fe(III)与NOM影响下Sb(III)的光氧化过程308
16.2.2 Fe(III)与NOM浓度的比值对Sb(III)光氧化的影响309
16.2.3 Fe(II)与NOM影响下Sb(III)的光氧化过程311
16.2.4 Fe(II)与NOM浓度的比值对Sb(III)光氧化的影响311
16.3 不同途径Sb(III)氧化速率系数的比较313
参考文献314
附录1 SOP(air)表面O2的还原速率常数的计算317
附录2 SOP(air)和纯黄铁矿表面Fe(II)和Fe(III)位点数量的计算319
内容摘要
锑已经成为全球性、新型污染物。有关环境中锑污染及环境地球化学过程及效应研究，近年来引起学术界的重视。针对中国特色矿产锑矿资源开采利用过程中产生的锑污染问题，结合作者完成的多个国家自然科学基金项目研究成果，本书系统介绍了含锑矿物淋溶释放、环境中粘土矿物、铁锰氧化物对锑的吸附、以及铁锰氧化物介导下的锑的氧化过程和机理。全书共分3部分22章，第1部分是关于含锑矿物淋溶释放动力学过程和机理，包括氧化锑、硫化锑、天然锑矿物及刹车片中锑的淋溶释放特征；第2部分是关于典型矿物对锑的吸附过程及机理，包括典型粘土矿物、铁锰氧化物及沉积物对锑的吸附特征；第3部分是关于铁、锰介导的锑氧化动力学过程和机理，包括溶解态二价铁、三价铁及其有机络合物、水铁矿、纤铁矿、黄铁矿、锰氧化物和天然水胶体等介导的三价锑氧化。
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