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作者史显磊 著
出版社化学工业出版社
ISBN9787122357601
出版时间2019-12
装帧平装
开本16开
定价88元
货号28523903
上书时间2024-10-19
近年来,绿色化学作为国际化学科学研究的前沿,受到了全球化学家们的广泛关注,也对经济和社会的可持续发展起到了显著的推动作用。但是,在2014年美国化学会绿色可持续发展技术领域期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering创刊之初,通过对化工行业实施“绿色化学12原则”现状的调查显示,包括“催化”在内的多个领域还远未达到绿色化学的标准。因此,设计和开发新型、高效、经济、环保的催化体系仍然是今后一个时期绿色化学研究领域的热点和重点,也是我国化学工业实施节能减排的基本途径之一。
随着催化技术的发展,将难以回收的催化活性成分负载于载体材料,开展负载催化,以期催化体系获得更高活性和选择性的研究备受催化工作者重视。其中,高分子负载催化因其具有较高的催化活性、选择性、较好的稳定性及重复使用性能等,得到了科学界和工业界的广泛应用,并且其反应后处理工艺简便,可借助固液分离的方法进行分离、再生和重复使用,进而降低生产成本和减少环境污染。然而,催化领域常用的传统高分子材料及一些新型复合高分子材料,大多受限于载体材料的特定物理性状而难以二次加工利用,导致其在连续催化和规模应用时存在诸多不便。根据笔者近几年的研究发现,高分子纤维作为一类通用材料,不但具有优良的力学性能,而且还能够通过特定的功能化修饰,在保持其足够机械强度的前提下,深入到纤维表层数百纳米进行催化活性成分的负载,进而开展催化应用,并显示了独特的优势。尤其是腈纶纤维,其作为三大合成纤维之一,原料丰富,用途广泛,廉价易得,而且其高分子链接上含有大量氰基和甲氧羰基,可作为修饰位点便于通过化学手段进行特定的功能化与催化活性成分负载,并凭借其柔韧性好、力学强度高,且可根据反应器形状再次加工等优良性能,定向获取绿色、可控的负载催化新方法,为设计新型且具有优异催化性能的纤维负载催化剂提供了新思路。
本书总体上是以笔者近几年在该领域的研究成果为基础著述而成,介绍了一系列以腈纶纤维为载体的负载催化新方法,共7章。从开发新型、绿色的催化体系出发(第1章),具体涉及腈纶纤维负载有机碱(第2章)、Brφnsted酸(第3章)、相转移催化剂(第4章)、离子液体型(第5章)以及金属配合物(第6、7章)等催化剂的设计理念、制备方法、表征手段及其在一些有机反应中的催化应用等。每章都做到了介绍全面、方法具体、内容充实、分析深入,适宜作为催化科学和其它化学化工相关边缘学科研究者及化学化工生产部门技术人员的参考用书。
本书的出版还得到了国家自然科学基金(21802034)和河南省自然科学基金(182300410143)的资助,在此表示衷心的感谢。在写作过程中,还得到了河南理工大学和天津大学一些老师和同学的帮助,胡倩倩、孙本宇、王枫等,参与了部分实验操作、数据收集与分析以及文字校对工作,在此一并表示感谢。另外,由于纤维负载催化技术涉及面较广,而作者知识和经验又有限,疏漏之处在所难免,敬请读者朋友们批评指正。
史显磊
2019年8月
本书从开发新型、绿色的催化体系出发,深入浅出地介绍了一系列以腈纶纤维为载体的负载催化新方法、新技术,并融合了催化剂的设计理念、制备方法、表征手段和催化应用的基本知识。
本书可供化学、化工、材料、环境及相关专业的人员阅读,尤其适宜作为催化领域研究者和生产部门技术人员的参考用书。
史显磊,河南理工大学,副教授,
2015. 07—至今,河南理工大学,化学化工学院副教授、硕士生导师
天津化学化工协同创新中心,兼职研究员
2014. 06—2014. 09,新加坡纳米生物技术研究院,访学,催化化学
2010. 09—2015. 06,天津大学,博士,化学
史显磊博士主要从事绿色化学、催化材料、多相催化与反应工程的研究。目前主要基于聚合物纤维,开展新型负载催化剂的设计、制备和性能调控,及其催化合成精细化学品和生物质、CO2的高效转化研究。近年来,已在J. Catal.、Green Chem.、Adv. Synth. Catal.、ACS Sustainable Chem. Eng.、Energy、Catal. Today、ChemCatChem、Ind. Eng. Chem. Res.等刊物上发表SCI高水平研究论文30余篇,影响因子全部大于3.0,一篇文章入选领域Hottest论文,多篇入选封面论文;申请发明专利5项,一项技术在企业成功应用。
从普通聚合物纤维,到超高性能纤维,原创性的设计、制备了一系列纤维负载型酸、碱、铵盐、离子液体、氮杂卡宾、过渡金属等新型催化剂,并开展绿色催化应用。相关研究受邀在第16届国际催化会议、第10届国际环境催化会议、第8届亚太化学工程会议、第15届太平洋地区高分子大会、高性能纤维与聚合物材料国际会议、第7届CAS-TWAS绿色技术国际研讨会、第8届世界离子液体大会、第17及18届全国催化学术会议、第17届全国青年催化学术会议做邀请报告或口头报告,且担任部分会议主持人,并受到了与会者的广泛好评。先后参与并承担包括国家自然科学基金重点项目在内的10余项国家及省部级科研项目,目前主持国家自然科学基金、河南省自然科学基金、河南省科技计划、河南省高等学校基础研究计划等项目多项,且部分具有生产应用价值的成果正与企业接洽推广,实现并提升其服务社会的效果。
第1章绪论
1.1绿色化学与绿色催化技术概述1
1.1.1绿色化学的发展和研究趋势1
1.1.2绿色催化技术应用现状4
1.2负载催化6
1.2.1无机载体负载催化7
1.2.2有机高分子载体负载催化11
1.2.3其它复合载体负载催化15
1.3腈纶纤维19
1.3.1合成纤维简介19
1.3.2腈纶纤维及其功能化20
1.3.3腈纶纤维作为催化剂载体的一般优势25
参考文献26
第2章腈纶纤维负载有机碱催化剂
2.1负载有机碱催化剂介绍29
2.2腈纶纤维负载有机碱催化剂的制备与表征35
2.2.1制备方法36
2.2.2表征手段与分析37
2.3腈纶纤维负载有机碱催化剂在Knoevenagel缩合反应中的应用42
2.3.1催化Knoevenagel缩合反应的一般步骤42
2.3.2反应条件的优化42
2.3.3反应底物的扩展43
2.3.4催化循环与体系放大44
2.3.5催化所合成化合物的表征数据46
2.4应用评述49
参考文献50
第3章腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂
3.1负载Brφnsted酸催化剂介绍51
3.2腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂的制备与表征61
3.2.1制备方法61
3.2.2表征手段与分析62
3.3腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂的应用64
3.3.1腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂在Biginelli反应中的应用64
3.3.2腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂在Pechmann缩合反应中的应用66
3.3.3腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂在吲哚Friedel-Crafts烷基化中的应用67
3.3.4腈纶纤维负载Brφnsted酸催化剂在果糖脱水转化为HMF中的应用68
3.3.5催化循环与体系放大68
3.3.6催化所合成化合物的表征71
3.4应用评述82
参考文献83
第4章腈纶纤维负载相转移催化剂
4.1负载相转移催化剂介绍85
4.2腈纶纤维负载相转移催化剂的制备与表征87
4.2.1制备方法87
4.2.2表征手段与分析88
4.3腈纶纤维负载相转移催化剂在亲核取代反应中的应用93
4.3.1催化亲核取代反应的一般步骤93
4.3.2反应条件优化93
4.3.3反应底物扩展95
4.3.4催化循环与体系放大96
4.3.5相转移催化机制97
4.3.6催化所合成化合物的表征98
4.4应用评述101
参考文献101
第5章腈纶纤维负载离子液体型催化剂
5.1负载离子液体催化剂介绍102
5.2腈纶纤维负载离子液体型催化剂的制备与表征106
5.2.1制备方法106
5.2.2表征手段与分析107
5.3腈纶纤维负载离子液体型催化剂在CO2环加成反应中的应用110
5.3.1催化CO2环加成反应的一般步骤110
5.3.2反应条件优化111
5.3.3反应底物扩展112
5.3.4催化环与体系放大113
5.3.5对比结果114
5.3.6催化所合成化合物的表征115
5.4应用评述117
参考文献117
第6章腈纶纤维负载铜配合物催化剂
6.1负载铜配合物催化剂介绍120
6.2腈纶纤维负载铜配合物催化剂的制备与表征124
6.2.1制备方法124
6.2.2表征手段与分析125
6.3腈纶纤维负载铜配合物催化剂在端炔偶联反应中的应用128
6.3.1催化端炔偶联反应的一般步骤128
6.3.2反应条件优化128
6.3.3反应底物扩展129
6.3.4催化剂的循环使用与体系放大130
6.3.5对比结果131
6.3.6催化所合成化合物的表征132
6.4应用评述134
参考文献135
第7章腈纶纤维负载铁配合物催化剂
7.1负载铁配合物催化剂介绍137
7.2腈纶纤维负载铁配合物催化剂的制备与表征140
7.2.1制备方法140
7.2.2表征手段与分析141
7.3腈纶纤维负载铁配合物催化剂在Biginelli反应中的应用144
7.3.1催化Biginelli反应的一般步骤144
7.3.2反应条件优化144
7.3.3反应底物扩展146
7.3.4催化剂的循环使用与体系放大146
7.3.5对比结果148
7.3.6催化所合成化合物的表征149
7.4应用评述154
参考文献154
本书从开发新型、绿色的催化体系出发,深入浅出地介绍了一系列以腈纶纤维为载体的负载催化新方法、新技术,并融合了催化剂的设计理念、制备方法、表征手段和催化应用的基本知识。
本书可供化学、化工、材料、环境及相关专业的人员阅读,尤其适宜作为催化领域研究者和生产部门技术人员的参考用书。
史显磊,河南理工大学,副教授,
2015. 07—至今,河南理工大学,化学化工学院副教授、硕士生导师
天津化学化工协同创新中心,兼职研究员
2014. 06—2014. 09,新加坡纳米生物技术研究院,访学,催化化学
2010. 09—2015. 06,天津大学,博士,化学
史显磊博士主要从事绿色化学、催化材料、多相催化与反应工程的研究。目前主要基于聚合物纤维,开展新型负载催化剂的设计、制备和性能调控,及其催化合成精细化学品和生物质、CO2的高效转化研究。近年来,已在J. Catal.、Green Chem.、Adv. Synth. Catal.、ACS Sustainable Chem. Eng.、Energy、Catal. Today、ChemCatChem、Ind. Eng. Chem. Res.等刊物上发表SCI高水平研究论文30余篇,影响因子全部大于3.0,一篇文章入选领域Hottest论文,多篇入选封面论文;申请发明专利5项,一项技术在企业成功应用。
从普通聚合物纤维,到超高性能纤维,原创性的设计、制备了一系列纤维负载型酸、碱、铵盐、离子液体、氮杂卡宾、过渡金属等新型催化剂,并开展绿色催化应用。相关研究受邀在第16届国际催化会议、第10届国际环境催化会议、第8届亚太化学工程会议、第15届太平洋地区高分子大会、高性能纤维与聚合物材料国际会议、第7届CAS-TWAS绿色技术国际研讨会、第8届世界离子液体大会、第17及18届全国催化学术会议、第17届全国青年催化学术会议做邀请报告或口头报告,且担任部分会议主持人,并受到了与会者的广泛好评。先后参与并承担包括国家自然科学基金重点项目在内的10余项国家及省部级科研项目,目前主持国家自然科学基金、河南省自然科学基金、河南省科技计划、河南省高等学校基础研究计划等项目多项,且部分具有生产应用价值的成果正与企业接洽推广,实现并提升其服务社会的效果。
1.2.2 有机高分子载体负载催化
有机高分子材料作为催化剂载体在合成反应中的应用十分广泛,而且由于高分子材料的可设计性及种类繁多,给负载化带来了极大的自由度和选择。目前,常用的有机高分子载体有树脂(包括:聚苯乙烯、聚乙烯、二乙烯基苯共聚物等)、聚乙二醇和纤维素等。
负载酸催化剂除具有负载型催化剂的一般优点外,还由于其便于储存与运输、对设备无腐蚀、消除了废酸对环境的污染等优点,受到了人们的重视。Kobayashi小组[28]制备了聚苯乙烯树脂负载的磺酸催化剂(PS-SO3H),进而将这种疏水的固体酸催化剂用于催化水相硫酯的水解与硫醇的保护(图1-12),并表现出了较高的催化活性,与此相对应,小分子的酸如硫酸、对甲苯磺酸等以及固体的磺酸树脂对此类反应却不起作用。
图1-12 PS-SO3H催化水相硫酯的水解与硫醇的保护
金属有机化学的发展为有机合成方法学提供了一系列高活性和高选择性的新型催化剂,采用有机高分子载体负载贵金属催化剂,也成为了当今合成化学研究领域的一大热点。Bae等[29]报道了利用可溶性间同立构的聚苯乙烯树脂来负载三苯基膦钯的配合物(sPS-TPP-Pd,图1-13),并将其用于催化Suzuki-Miyaura交叉偶联的反应。当反应结束后,向反应体系中加入载体的不良溶剂甲醇,催化剂可通过过滤进行回收,而且催化剂循环使用5次,催化效果没有明显降低。
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